РАДИАЦИОННО-СТИМУЛИРОВАННОЕ ФАЗООБРАЗОВАНИЕ В ЛАВООБРАЗНЫХ ТОПЛИВОСОДЕРЖАЩИХ МАТЕРИАЛАХ 4-ГО БЛОКА ЧАЭС
С. В. Габелков, И. В. Жиганюк, В. Г. Кудлай, П. Е. Пархомчук,
А.Д. Скорбун, С. А. Чиколовець
Институт проблем безопасности атомных электростанций НАН Украины, Чернобыль, Украина
Для прогнозирования поведения лавообразных топливосодержащих материалов (ЛТСМ) 4-го блока ЧАЭС необходимо изучить проходящие в них физико-химические процессы.
Исследовались образцы коричневой керамики, характерные для помещения 304/2 4-го блока ЧАЭС. Для поиска возможностей преобразования ЛТСМ в стабильное состояние была проведена ее термообработка в печи на воздухе при 600 °С в течение 10 часов.
Фазовый состав определяли методом рентгеновской дифракции (ДРОН-4, схема θ - θ, Cu Кα, монохроматор - графит). Использовали базу дифракционных данных Crystallography Open Database. Обработка данных основана на применении методов компьютерной статистики. Идентификацию фаз вели с помощью программы Match! Ver. 3.7.0.124.
На дифрактограммах коричневой керамики ЛТСМ до и после термообработки представлены гало от силикатной стекломатрицы в интервале углов 15 - 40° и отражения от кристаллических фаз: силикат урана USiO7, оксид урана UO2,34; кубический оксид циркония ZrO2 и оксиды кремния SiO2 тридимит и кристобалит (рис. 1, а и б).
Рис. 1. Дифрактограммы коричневой керамики ЛТСМ после термообработки (а)
и исходной (б): 1 - USiO7 ; 2 - UO2,34; 3 - ZrO2; 4 - SiO2 кристобалит; 5 - SiO2 тридимит.
Термообработка коричневой керамики ЛТСМ привела к увеличению содержания силиката урана USiO7 с 3 - 4 % масс. до 10 - 14 % масс. и к уменьшению оксида урана UO2,34 с 4 - 6 % масс. до 1,5 - 2,5 % масс. и силикатной стекломатрицы. Интенсивность гало уменьшилась в ~2 раза. Содержание оксида циркония не изменилось. Тридимит перешел в кристобалит.
Эти данные указывают на то, что прошел процесс образования силиката урана и были израсходованы часть оксида урана и силикатной стекломатрицы. Относительно невысокой температуры термообработки (600 °С) для этих процессов недостаточно. Вероятно, процесс был стимулирован значительным количеством дефектов, накопленных в ЛТСМ при длительном самооблучении.
Силикат урана, способный удерживать в своей кристаллической решетке радионуклиды, может рассматриваться как одна из матричных фаз при кондиционировании ЛТСМ.
- С.В. Габєлков, І.В. Жиганюк, В.Г. Кудлай та інш. Проблеми безпеки атомних електро
станцій та Чорнобиля 32 (2019) 44.
