оцінка форм знаходження радіонуклідів у донних відкладах водойми охолоджувача ЧАЕС

 

¹В. П. Процак,  ²О.О. Одінцов

 

¹Український науково-дослідний інститут сільськогосподарської радіології

Національного університету біоресурсів і природокористування України, Київ

²Iнститут проблем безпеки атомних електростанцiй НАН України, Київ

 

При активній фазі аварії, такі радіонукліди як ²⁴¹Am, ізотопи плутонію, європію та переважна більшість ⁹⁰Sr і ¹⁰⁶Ru могли потрапити до водойми охолоджувача ЧАЕС (ВО) виключно у вигляді дрібнодисперсних частинок аварійного опроміненого ядерного палива з матрицею оксиду урану різного ступеню окислення.

Для оцінки сучасних форм знаходження  радіонуклідів у донних відкладах ВО були проведені дослідження з використанням методу послідовних екстракцій і радіографії. Відбір зразків здійснювався в північно-західній частині ВО ЧАЕС  за допомогою донного пробовідбірника ковшового типу СДЧ-250 на глибинах 5-7 м.

Проведена радіографія зразків донніх відкладів підтвердила наявність у них чорнобильських паливних часток. Оцінка дисперсного складу паливних частинок показала, що переважна їх більшість має розміри  <1 мкм при цьому внесок даної фракції частинок у сумарну активність ⁹⁰Sr складає меньше 1 %. Основний внесок в активність (>90 %) вносять паливні частинки розміром  більше 3 мкм.

При проведенні послідовних екстракцій застосовувалися наступні реагенти: дистилована вода; 1 моль/л CH₃COONH₄ (NH₄Ас); 1 моль/л HCl; розчин Тама; 8 М HNO₃; суміш 8 М HNO₃ + 10 М HCl;  суміш   8 М HNO₃   + 3,6 М HF.

З отриманих результатів слідує, що більше  98 % радіонуклідів у донних відкладах ВО ЧАЕС на даний час знаходяться у необмінному стані.  Значна частина  активності радіонуклідів  залишається не вилученою з твердої фази донних відкладів ВО ЧАЕС навіть після застосування «над жорстких» умов екстракції.  Що може свідчити про знаходження ⁹⁰Sr, ^238,239,240Pu  і ²⁴¹Am  і частини  ¹³⁷Cs у складі хімічно дуже стійких паливних частинок.  

Та частина  ¹³⁷Cs, що  потрапила у ВО ЧАЕС у вигляді його летючих сполук після  вивільнення з  матриці ядерного палива при аварійних температурах, частково зафіксувалась у міжпакетному просторі градки глинистих мінералів донних відкладень завдяки низькій енергії гідратації  і залишається не вилученою при проведенні екстракцій (до 10 %).

Згідно з результатами обрахунку авторадіографічних зображень твердих залишків донних відкладень  після вилуговування  у 8М  HNO₃  на протязі 24 годин, до 5 %  активності ⁹⁰Sr  залишається асоційованою з паливними частинками. Ці результати добре узгоджуються з балансом переходу  радіонуклідів у розчини  при проведенні послідовних екстракцій.

Згідно отриманих результів значна частина радіонуклідів, що міститься у донних відкладах ВО ЧАЕС не може бути мобілізована в природних умовах  впродовж сотні років. 

Звертає на себе факт схожої поведінки при екстракції ⁹⁰Sr і ²⁴¹Am і відмінність у поведінці ізотопів плутонію, що може свідчити про неоднорідність розподілу радіонуклідів у об’ємі паливних часток різного генезису.